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科研人员发现氧掺杂可以引发层间 Pt 原子的重构

时间：2023-08-18 19:20:12     来源：中国科学报


(资料图片)

近日，来自西北工业大学和西安交通大学的学者使用具有明确晶体结构和原子厚度的二维 PtTe2 范德华材料作为模型催化剂，观察到适度的煅烧策略可以促进二维晶体 PtTe2纳米片（c-PtTe2NSs）向氧-掺杂的二维非晶 PtTe2 NSs (a-PtTe2NSs)。实验和理论研究共同表明，氧掺杂可以破坏 c-PtTe2 NSs 中固有的 Pt-Te 共价键，从而引发层间 Pt 原子的重构并彻底暴露它们。同时，结构转变可以通过 Pt 5d 轨道和 O 2p 轨道的杂化有效地调整 Pt 活性位点的电子特性（例如，费米能级附近的态密度、d 带中心和电导率）。因此，具有大量暴露 Pt 活性位点和优化的氢中间体结合强度的 a-PtTe2NSs在析氢反应中表现出优异的活性和稳定性。相关文章发表在Advanced Materials。

本研究开发了一种通用的非晶化策略来调节二维 Pt 基碲化物催化剂中 Pt 活性位点的几何和电子结构。在煅烧过程中，吸附在配位不足的 Pt 位点上的氧原子可以迁移并随机嵌入到 c-PtTe2NSs中。因此，c-PtTe2 NSs 中的Pt-Te 键断裂，同时形成 Te-O 和 Pt-O 键，导致 a-PtTe2NSs 的产生。因此，Pt 活性位点显着暴露，它们与反应中间体的结合强度得到有效优化，使 a-PtTe2 NSs 在 HER 中具有优异的性能。这项工作的发现提供了一种有效的方法来暴露二维催化剂的活性位点并调节其电子结构，从而可以理解催化中心的几何或电子结构与催化性能之间的相关性。

论文发表在Advanced Materials。（图源西北工业大学）

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